在2008年他成为了西班牙国家队的队长，并在2008年、2012年两届欧洲杯和2010年世界杯，三个大赛的淘汰赛中，创造了一球未失的传奇，帮助球队创造了大赛三连冠的成绩。
2000年，卡西利亚斯入选西班牙国家队，2008年成为国家队队长；2016年6月29日，卡西利亚斯宣布退出西班牙国家队。
1999年，卡西利亚斯入选西班牙青年队，随队夺得国际足联世界青年锦标赛的冠军。2000年，卡西利亚斯进入国家一队。2000年6月3日，卡西利亚斯在对阵瑞典的友谊赛中完成了国家队处子秀，当时他19岁零14天。同年，卡西利亚斯还入选了欧洲杯名单，但是未能获得上场机会。2016年6月29日，卡西利亚斯宣布退出西班牙国家队。
序言
西班牙一代传奇门将卡西利亚斯退役，从此门前再无圣卡西；卡西“最重要的事情，是一个人走过来的路，以及一路上陪伴的人，而不是一个人的终点在哪里。我努力过也付出过，我可以说，这就是我梦想中的道路，也是我所梦想的终点。”
球员时代的传奇就此结束，不过生活还得继续！
8月4日，西班牙传奇门神39岁的卡西利亚斯再次宣布退役，正式结束了自己长达21年的职业球员生涯。在2019年5月遭遇心肌梗塞疾病之后，圣卡西这次挡住了死神的进球，卡西利亚斯虽已恢复健康，但一直没有代表波尔图出战正式比赛。而此前卡西对于退役的态度也比较朦胧，并一度在心脏手术后否认他会离开球场。他还始终热爱这片绿茵场，始终喜欢足球这项运动，对足球这份情不能割舍。
年少成名：9岁的时候，卡西利亚斯进入皇马青训营，19岁时成功升入皇马一线队，同年这位天才门将就入选西班牙国家队，从此开启了与“斗牛士军团”一同走向巅峰的道路。
21年前还不满18岁的卡西，就已经是皇马一队的常客，而他的存在，也令皇马最终放弃了另一位传奇伊尔格纳——彼时31岁的德国门神正值生涯巅峰。
永恒的经典1：2002年韩日世界杯，西班牙对阵爱尔兰的比赛，年仅21岁的卡西连扑三粒点球，直接一战成名。让众多人记住了他的名字卡西利亚斯。
永恒的经典2：2008年欧洲杯，卡西在淘汰赛阶段力保大门一球不失，最终西班牙成功获得这里程碑般的冠军，使西班牙登顶欧洲之巅。
永恒的经典3：2010年南非世界杯，西班牙决赛面对荷兰，卡西成功用脚封住“小飞侠”罗本近在咫尺的单刀球，把“橙衣军团”最后的希望毁灭，将“斗牛士军团”送上世界之巅。
西班牙夺得南非世界杯冠军，卡西则实现了生涯的大满贯，成为了足球历史上第一位以队长身份成功夺得世界杯、欧洲杯、欧冠和欧洲超级杯的球员。这个超级大满贯的记录很难有人打破。
卡西利亚斯真是从年少成名到荣誉满身，21年的职业生涯是多么传奇，是多么的不可思议，人生又有多少个21年，21年里又能做多少有意义的事情。
卡西利亚斯从青年队开始，效力皇家马德里长达25年之久，共为皇马赢得19座冠军奖杯。2002年世界杯卡西横空出世，之后带领西班牙国家队在2008年欧洲杯、2010年世界杯、2012年欧洲杯完成连续三届世界大赛夺冠的伟业。生涯末期转战葡超依然能发挥余热。在门将这个位置上，卡西利亚斯不算高大，但他毫无疑问是世界足坛历史上最伟大的门神之一。
2019年5月16日，葡超波尔图俱乐部主席达-科斯塔宣布，西班牙门神卡西利亚斯将在赛季结束后退役，接下来他会继续留在波尔图，进入俱乐部管理层。 回顾卡西利亚斯的职业生涯，从青年队开始，效力皇家马德里长达25年之久，共为皇马赢得19座冠军奖杯。2002年世界杯横空出世，带领西班牙在2008欧洲杯、2010世界杯、2012欧洲杯完成连续三届世界大赛夺冠的伟业。生涯末期转战葡超依然能发挥余热。在门将这个位置上，卡西利亚斯不算高大，但他毫无疑问是世界足坛历史上，最伟大的门神之一。
1990年，卡西利亚斯进入皇家马德里青训营，1999年，卡西利亚斯进入皇马一线队，开始了自己的职业生涯。
2010世界杯决赛，西班牙对阵荷兰，卡西利亚斯在失去重心后用脚神奇化解罗本的单刀球，这次扑救也被认为是圣卡西职业生涯的最佳扑救。
2014巴西世界杯，圣卡西不再神勇，与荷兰的对垒中单场比赛净吞五球，卫冕冠军西班牙也在小组赛后便踏上回家的旅程，英雄迟暮，斗牛士军团的王朝终结了。
